Анотація до роботи:

Петрова Н.В. Моделювання адсорбції газів на поверхні перехідних металів. – Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук на спеціальністю 01.04.04 – фізична електроніка. Інститут фізики НАН України, Київ, 2005.

В дисертаційній роботі представлено результати моделювання адсорбції газів на поверхні перехідних металів. Головну увагу приділено адсорбції водню на поверхні (110) W та Mo, структурам та кінетиці адсорбції кисню та СО на поверхні Pt(111), а також каталітичній реакції окислення СО. В роботі проведено Монте Карло моделювання “в реальному часі” кінетики низькотемпературної адсорбції водню та дейтерію на поверхні W(110) та Мо(110) та проаналізовано роль внутрішніх та зовнішніх передстанів у дисоціативній адсорбції водню на поверхні перехідних металів.

Однією з головних умов при моделюванні формування структур адсорбованих плівок є адекватне врахування латеральної взаємодії між адсорбованими молекулами, яке включає як пряму взаємодію (електростатичну та обмінну), так і непряму (через електрони підкладинки). Так, правильне урахування латеральної взаємодії при моделюванні дозволило пояснити механізм формування структур плiвок СО на платині.

Запропоновано нову модель каталітичної реакції окислення СО, у відповідності з якою хімічно активними є атоми кисню, що розташовані в hcp адсорбційних центрах на поверхні Pt(111). В рамках цієї моделі ТПД спектри для СО-О плівок, що описують швидкість реакції окислення, відтворюють експериментальні спектри як для випадку ідеальної р(2х2) структури плівки СО-О/Pt(111), так і для плівки із структурними дефектами.

В дисертаційній роботі проведено моделювання методом Монте Карло адсорбції водню та дейтерію на поверхні (110) вольфраму та молібдену, СО та кисню на поверхні (111) платини, а також каталітичної реакції окислення СО. Моделювання проводилось із застосуванням стандартних Монте Карло методик, розвинених для конкретних адсорбційних систем. При моделюванні кінетики адсорбції водню на поверхні (110) вольфраму та молібдену враховувалась наявність процесів адсорбції, дифузії, десорбції, латеральної взаємодії та ефекту покращення акомодації. Моделювання процесу формування впорядкованих структур СО та кисню на поверхні Pt(111) проводилось із застосуванням стандартного алгоритму Метрополіса, розвиненого для гексагональної гратки. Моделювання каталітичної реакції окислення СО на поверхні Pt(111) проводилось в рамках удосконаленого алгоритму Цифа-Гуларі-Баршада із врахуванням різних типів адсорбційних центрів, що займаються частинками на поверхні, латеральної взаємодії та наявності активаційного бар’єру для дифузії. В дисертаційній роботі було виконано всі задачі, сформульовані у ЗАГАЛЬНІЙ ХАРАКТЕРИСТИЦІ РОБОТИ, та зроблено такі основі висновки:

1. Підтверджено справедливість концепції внутрішніх та зовнішніх передстанів при адсорбції водню на поверхні перехідних металів та встановлено роль відштовхувальної латеральної взаємодії у досягненні термодинамічної рівноваги між потоками, що падають та десорбуються.

2. Запропоновано альтернативне пояснення різного ходу залежності коефіцієнта прилипання від ступеня покриття для випадку адсорбції водню на поверхні (110) вольфраму та молібдену.

3. Розроблено алгоритм моделювання адсорбції та упорядкування кисню та СО на поверхні Pt(111) з урахуванням різних типів адсорбційних центрів, латеральної взаємодії та дифузії, що дозволило отримати граничні покриття та структури адсорбованих плівок у відповідності з експериментом.

4. Показано, що латеральна взаємодія між молекулам СО на поверхні Pt(111) може бути представлена у вигляді суперпозиції диполь-дипольної та непрямої взаємодії.

5. Запропоновано нову модель реакції окислення СО, згідно з якою активними по відношенню до реакції окислення є атоми кисню, розташовані в hcp адсорбційних центрах на поверхні Pt(111).

Публікації автора:

Результати дисертації опубліковано в 5 статтях у провідних наукових журналах та тезах конференцій:

1. Petrova N.V., Yakovkin I.N., Ptushinskii Yu.G. Monte-Carlo simulation of kinetics of H₂ molecular adsorption // Surf. Sci.- 2002.- Vol. 497, N1-3.- P. 349-355.

2. Petrova N.V., Yakovkin I.N., Ptushinskii Yu.G. Monte-Carlo simulation of hydrogen adsorption on the W(110) and Mo(110) surfaces // Eur. Phys. J. B.-2004.- Vol.38.- P. 525-531.

3. Petrova N.V., Yakovkin I.N. Lateral interaction and CO adlayer structures on the Pt(111) surface // Surf. Sci.- 2002.- Vol. 519.- P. 90-100.

4. Petrova N.V., Yakovkin I.N. Monte Carlo simulation of CO and O coadsorption and reaction on Pt(111) // Surf. Sci.- 2005.- Vol. 578, N1-3.- P.162-173.

5. Петрова Н.В., Яковкин И.Н., Птушинский Ю.Г. Моделирование адсорбции простых газов на поверхности переходных металлов // Физика низких температур.- 2005.- Т.31, №3/4, С. 300-322.

6. Petrova N.V., Yakovkin I.N. Lateral interaction and CO adlayer structures on the Pt(111) surface // Abstracts of 12^th General Conference of the European Physical Society “Trends in Physics”.- Budapest (Hungary).- 2002.- V.26G.- P.232.